Schnelle Entfernung organischer Mikroverunreinigungen aus dem Wasser durch ein poröses β

Nature Band 529, Seiten 190–194 (2016)Diesen Artikel zitieren

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Das weltweite Vorkommen organischer Mikroschadstoffe wie Pestizide und Arzneimittel in Wasserressourcen hat Bedenken hinsichtlich möglicher negativer Auswirkungen auf aquatische Ökosysteme und die menschliche Gesundheit geweckt1,2,3,4,5. Aktivkohle ist das am weitesten verbreitete Adsorptionsmaterial zur Entfernung organischer Schadstoffe aus Wasser, weist jedoch mehrere Mängel auf, darunter eine langsame Schadstoffaufnahme (in der Größenordnung von Stunden)6,7 und eine schlechte Entfernung vieler relativ hydrophiler Mikroschadstoffe8. Darüber hinaus ist die Regeneration verbrauchter Aktivkohle energieintensiv (Erwärmung auf 500–900 Grad Celsius erforderlich) und stellt die Leistung nicht vollständig wieder her9,10. Unlösliche Polymere von β-Cyclodextrin, einem kostengünstigen, nachhaltig hergestellten Makrozyklus der Glucose, sind ebenfalls von Interesse, um Mikroverunreinigungen mittels Adsorption aus Wasser zu entfernen11. Es ist bekannt, dass β-Cyclodextrin Schadstoffe einkapselt, um wohldefinierte Wirt-Gast-Komplexe zu bilden, doch bisher hatten vernetzte β-Cyclodextrin-Polymere im Vergleich zu herkömmlichen Aktivkohlen eine geringe Oberfläche und eine schlechte Entfernungsleistung11,12,13. Hier vernetzen wir β-Cyclodextrin mit starren aromatischen Gruppen und stellen so ein mesoporöses Polymer aus β-Cyclodextrin mit großer Oberfläche bereit. Es bindet schnell eine Vielzahl organischer Mikroschadstoffe mit Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten, die 15 bis 200-mal höher sind als die von Aktivkohle und nichtporösen β-Cyclodextrin-Adsorptionsmaterialien7,8,11,12,13. Darüber hinaus kann das Polymer durch einen schonenden Waschvorgang mehrmals regeneriert werden, ohne dass es zu Leistungseinbußen kommt. Schließlich übertraf das Polymer eine führende Aktivkohle bei der schnellen Entfernung einer komplexen Mischung organischer Mikroschadstoffe in umweltrelevanten Konzentrationen. Diese Ergebnisse zeigen, dass poröse Polymere auf Cyclodextrinbasis für eine schnelle Durchflusswasseraufbereitung vielversprechend sind.

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Diese Arbeit wurde von der National Science Foundation (NSF) durch das Center for Sustainable Polymers (CHE-1413862) unterstützt. Diese Forschung nutzte die Benutzereinrichtungen des Cornell Center for Materials Research, die von der NSF (DMR-1120296) unterstützt werden. Wir danken I. Keresztes für seine Hilfe bei der NMR-Spektroskopie und M. Matsumoto für die Gestaltung des Schemas des Polymers in Abb. 1a.

Abteilung für Chemie und chemische Biologie, Cornell University, Baker Laboratory, Ithaca, 14853, New York, USA

Alaaeddin Alsbaiee, Brian J. Smith, Leilei Xiao und William R. Dichtel

School of Civil and Environmental Engineering, Cornell University, Ithaca, 14853, New York, USA

Yuhan Ling & Damian E. Helbling

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AA, BJS und LX sowie WRD entwickelten, synthetisierten und charakterisierten die Cyclodextrin-Polymere und ihre Aufnahme von Mikroschadstoffen in hohen Konzentrationen. YL und DEH konzipierten und führten Experimente durch, die die Aufnahme von Mikroverunreinigungen bei niedrigen Konzentrationen quantifizierten. Alle Autoren haben das Manuskript verfasst.

Korrespondenz mit Damian E. Helbling oder William R. Dichtel.

Die Cornell University hat eine vorläufige Patentanmeldung für die in diesem Manuskript beschriebenen neuen Cyclodextrin-Polymere eingereicht.

Dies sind die in Abb. 2 verwendeten Materialien. Dargestellt sind die N2-Sorptionsisotherme (77 K, linke Spalte) und die kumulative Porengrößenverteilung (rechte Spalte) von Brita AC (a), GAC (b) und NAC (c). Die kumulativen Porengrößenverteilungen jedes Adsorbens ähneln denen von P-CDP (Abb. 1c).

Spektren sind nach chemischer Struktur oder Verbindungsname gekennzeichnet (obere Spur ist 1, zweite Spur unten ist β-CD). Die in dieser Abbildung gezeigten FT-IR-Spektren von P-CDP und NP-CDP spiegeln den Einbau von β-CD und 1 wider.

Die Spektren von P-CDP und NP-CDP zeigen mit β-CD assoziierte Resonanzen bei δ = 72 und 100 ppm (beschriftet mit a bzw. b). Resonanzen bei δ = 95 und 140 ppm (beschriftet mit e und c) entsprechen den neu gebildeten Alkoxygruppen bzw. aromatischen Kohlenstoffen. Das Spektrum von 1 wird aufgrund der 19F-13C-Kopplung verbreitert.

Zu verschiedenen Kontaktzeiten aufgezeichnete UV-Vis-Spektren (farbige Spuren; linke Spalte) und Diagramme pseudo-zweiter Ordnung (rechte Spalte) für P-CDP (a), NP-CDP (b), EPI-CDP (c), Brita AC (d), GAC (e) und NAC (f). t (in min) ist die Kontaktzeit der Bisphenol-A-Lösung mit dem Adsorbens und Qt (in mg g−1) ist die Menge an Bisphenol A, die pro Gramm Adsorbens adsorbiert wird.

Die Gleichgewichtsaufnahme von Bisphenol A, qe (in mg g−1), durch P-CDP als Funktion der Bisphenol A-Restkonzentration (C, in mol l−1) passt zum Langmuir-Modell, was mit der Bildung von 1 im Einklang steht :1 Einschlusskomplexe mit einer Assoziationskonstante (K) von 56.500 L mol−1 und einer maximalen Gleichgewichtsadsorptionskapazität (qmax,e) von 88 mg g−1.

UV-Vis-Spektren, aufgezeichnet als Funktion der Kontaktzeiten mit P-CDP (1 mg ml−1). a, BPS (0,1 mM); b, Metolachlor (0,1 mM); c, Ethinylestradiol (0,04 mM); d, Propranololhydrochlorid (0,09 mM); e, 2-NO (0,1 mM); f, 1-NA (0,1 mM); und g, 2,4-DCP (0,1 mM).

Diese Datei enthält ergänzende Texte und Daten, ergänzende Abbildungen 1–8 und ergänzende Tabellen 1–2. (PDF 1690 kb)

Nachdrucke und Genehmigungen

Alsbaiee, A., Smith, B., Xiao, L. et al. Schnelle Entfernung organischer Mikroschadstoffe aus Wasser durch ein poröses β-Cyclodextrin-Polymer. Natur 529, 190–194 (2016). https://doi.org/10.1038/nature16185

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Eingegangen: 4. Juli 2015

Angenommen: 26. Oktober 2015

Veröffentlicht: 21. Dezember 2015

Ausgabedatum: 14. Januar 2016

DOI: https://doi.org/10.1038/nature16185

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