Adsorptive Entfernung des Farbstoffs Acid Red 18 aus wässriger Lösung unter Verwendung von Hexadecyl
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Adsorptive Entfernung des Farbstoffs Acid Red 18 aus wässriger Lösung unter Verwendung von Hexadecyl

Jul 08, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 13833 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Durch die Einleitung unbehandelter farbstoffhaltiger Abwässer entsteht eine Umweltbelastung. Die vorliegende Studie untersuchte die Entfernungseffizienz und den Adsorptionsmechanismus von Acid Red 18 (AR18) unter Verwendung von mit Hexadecyltrimethylammoniumchlorid (HDTMA.Cl) modifiziertem Nano-Bimsstein (HMNP), einem neuartigen Adsorptionsmittel für die AR18-Entfernung. Das HDTMA.Cl wird durch XRD-, RFA-, FESEM-, TEM-, BET- und FTIR-Analyse charakterisiert. pH-Wert, Kontaktzeit, anfängliche Farbstoffkonzentration und Adsorptionsmitteldosis waren die vier verschiedenen Parameter zur Untersuchung ihrer Auswirkungen auf den Adsorptionsprozess. Zur Modellierung und Verbesserung der Studie wurde die Response-Surface-Methodik – zentrales Verbunddesign – verwendet, um die Kosten und die Anzahl der Experimente zu reduzieren. Den Ergebnissen zufolge betrug die maximale Entfernungswirksamkeit unter idealen Bedingungen (pH = 4,5, Sorptionsmitteldosis = 2,375 g/l, AR18-Konzentration = 25 mg/l und Kontaktzeit = 70 Minuten) 99 %. Die Adsorptionsisotherme und die Adsorptionskinetik folgten den Modellen Langmuir (R2 = 0,996) und Pseudo-zweiter Ordnung (R2 = 0,999). Es wurde festgestellt, dass die Natur von HMNP spontan ist, und thermodynamische Untersuchungen ergaben, dass der AR18-Adsorptionsprozess endotherm ist. Durch Verfolgung der Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels über fünf Zyklen unter idealen Bedingungen wurde die Wiederverwendbarkeit von HMNP untersucht. Dabei zeigte sich eine Verringerung der Adsorptionswirksamkeit von HMNP von 99 auf 85 % nach fünf aufeinanderfolgenden Wiederverwertungen.

Das heutige unaufhaltsame industrielle Wachstum wird aufgrund der verwendeten chemischen Verbindungen unweigerlich zu verschiedenen Umweltproblemen führen1,2,3,4,5,6. Zu diesen Verbindungen gehören synthetische Farbstoffe, die zu den wichtigsten Industriestoffen zählen6,7. Azofarbstoffe gelten als die Hauptklasse der synthetischen Farbstoffe (60–70 %) und werden in zahlreichen Branchen eingesetzt, darunter in der Textil-, Lebensmittel-, Gummi-, Kunststoff-, Papier- und Kosmetikindustrie. Azofarbstoffe gelten als die Hauptklasse der synthetischen Farbstoffe Farbstoffe (60–70 %) und werden in zahlreichen Branchen eingesetzt, darunter in der Textil-, Lebensmittel-, Gummi-, Kunststoff-, Papier- und Kosmetikindustrie7,8,9. Diese Farbstoffe werden durch eine Azogruppe (–N=N–)8 gebildet, sind kostengünstig, sehr stabil und löslich9. Die Einleitung unbehandelter, farbstoffhaltiger Abwässer führt zu Umweltverschmutzung und führt zu Störungen der Photosynthese, da das Eindringen von Sonnenlicht verhindert wird10. Mehrere biologische Prozesse können durch die Anwesenheit von Farbstoffen im Wasser leicht gestoppt werden11. Es ist unbedingt hervorzuheben, dass die Einnahme dieser Farbstoffe zu Herz-Kreislauf-Schock, Krebs, Mutagenese, Teratogenese, Erbrechen, Magen-Darm-Beschwerden, Durchfall usw. führt12.

Aus dieser Tatsache lässt sich erkennen, dass die Behandlung farbstoffhaltiger Abwässer eine große Herausforderung darstellt. Viele Forscher haben verschiedene physikalische, chemische und biologische Methoden zur Behandlung von gefärbtem Abwasser untersucht, wie z. B. Membranfiltration, fortschrittliche Oxidationstechniken, Ionenaustausch, chemische Fällung, Koagulation und Flotation13,14. Viele dieser Verfahren sind jedoch unzuverlässig, da sie die Farbe nicht ausreichend entfernen. Aufgrund ihrer hohen Investitionskosten, mangelnden Selektivität und Schwierigkeiten bei der Regeneration sind sie zur Farbstoffentfernung unwirksam14,15.

Die Adsorption hat sich im Vergleich zu anderen Methoden aufgrund ihrer einfachen Anwendung, hohen Effizienz und Technologie mit geringem Energiebedarf als wirksame Technik erwiesen16,17. Forscher haben kürzlich Bimssteine ​​als kostengünstiges Adsorptionsmittel bei Wasser- und Abwasserreinigungsverfahren bewertet17,18. Bimsstein ist ein vulkanischer, leichter, poröser und ungiftiger Stein19. Offene Kanäle innerhalb seiner Struktur ermöglichen den Eintritt und Austritt von Ionen und Wasser in das Kristallgitter20. Es ist ein wertvolles Scheuer-, Scheuer- und Poliermaterial in Pulverform und als Bimsstein21. Zur Modifizierung von Adsorptionsmitteln zur Verbesserung ihrer Adsorptionskapazität wurden verschiedene Wirkstoffe eingesetzt; In früheren Studien wurden verschiedene Bimssteinmodifikationen getestet. Durch die Bimssteinmodifizierung werden Phosphationen wirksam aus dem Wasser entfernt22. Eisenbeschichteter Bimsstein war ein vielversprechendes Adsorptionsmittel zur Entfernung von NOM aus Wasser23. Magnesiumchlorid und Wasserstoffperoxid wurden verwendet, um die Oberfläche von natürlichem Bimsstein zu modifizieren, um die spezifische Oberfläche des Adsorptionsmittels zur Entfernung von Fluorid zu vergrößern24. Die Modifikation von Bimsstein durch Säure erhöhte die Adsorptionseffizienz bei der Entfernung von Huminsäure aus Wasser25.

Das Hauptziel dieser Studie bestand darin, ein kostengünstiges Adsorptionsmittel zur Wasserreinigung unter Verwendung eines lokal reichlich vorhandenen Adsorptionsmittels zu verwenden. Obwohl es bereits früher Untersuchungen zur Entfernung von Farbstoffverbindungen mithilfe von Bimsstein gab, zeichnet sich die vorliegende Studie dadurch aus, dass sie mithilfe von nanoskaligem Bimsstein untersucht, wie sich die vergrößerte Oberfläche des Bimssteins auf den Adsorptionsprozess auswirkt. Daher wurde in der vorliegenden Forschung die Verwendung eines modifizierten nanoskaligen Bimssteins als neuartiges Adsorptionsmittel für die Behandlung von Farbstoffverbindungen aus Wasser untersucht. Außerdem wurde die Response Surface Methodology (RSM) mit Central Composite Design (CCD) eingesetzt, um den Zusammenhang zwischen der Wirksamkeit der Farbstoffentfernung und bestimmten Faktoren zu ermitteln und den Adsorptionsprozess zu optimieren.

Die Verwendung von HMNP als Adsorptionsmittel zur Entfernung von AR18 aus wässrigen Lösungen wurde untersucht. Alle Tests wurden im Labormaßstab durchgeführt und die Wirkung verschiedener Parameter wie pH-Wert, Adsorptionsmitteldosis, Kontaktzeit und anfängliche Farbstoffkonzentration untersucht.

Alvan Sabet Company, Hamedan, Iran, stellte AR18-Farbstoff zur Verfügung. Alle anderen Chemikalien wie Hexadecyltrimethylammoniumchlorid, Natriumhydroxid (NaOH, 1 N) und Salzsäure (HCl, 1 N) wurden von Merck (Darmstadt, Deutschland) bezogen.

Es wurden Experimente mit 25 ml Farbstofflösung in unterschiedlichen Konzentrationen durchgeführt. Die pH-Einstellung erfolgte mit NaOH und 0,1 N HCl. Die Proben wurden mit einer gewünschten Menge Adsorptionsmittel (0,5–3 g/l) auf einem Schüttler mit 200 U/min bei Raumtemperatur und einer bestimmten Kontaktzeit in Kontakt gebracht. Nach der Adsorption wurden die Proben 10 Minuten lang bei 4500 U/min zentrifugiert. Die untersuchten Variablen in der vorliegenden Forschung waren pH-Wert (3–9), Adsorptionsmitteldosis (0,5–3 g/l), Kontaktzeit (10–90 Minuten) und anfängliche Farbstoffkonzentration (10–70 mg/l). Die Menge des adsorbierten Farbstoffs wurde mithilfe der Massenbilanzgleichung berechnet. (1):

Dabei sind C0 und Ce die Anfangs- und Endkonzentration des Farbstoffs (mg/l), M die Masse der Adsorbentien (g) und V das Volumen der AR18-Lösung (L).

Um den pH-Punkt der Nullladung (pHZPC) für HMNP zu bestimmen, wurden 0,2 g/L des Adsorbens in 30 ml NaCl-Lösung (0,01 M) mit unterschiedlichen anfänglichen pH-Werten (2–4–6–8–10–12) geschüttelt für 24 Std. Anschließend wurde der End-pH-Wert der Lösungen gemessen und gegen die anfänglichen pH-Werte aufgetragen. Der pH-Wert, bei dem die Kurve die Linie schneidet (endgültiger pH-Wert = anfänglicher pH-Wert), wird als pHzpc26 angenommen.

Um die erforderliche Konzentration von AR18 (10–70) zu erhalten, wurde die erste Stammlösung durch Auflösen von 0,5 % Farbstoff in 1 l destilliertem Wasser hergestellt und aus der Stammlösung wurden andere gewünschte Konzentrationen hergestellt. Die Konzentrationen der Farbstofflösung wurden bei λ = 507 (nm) mit einem UV-sichtbaren Spektrophotometer (Perkin Elmer Lambda 25) abgelesen (Abb. 1).

AR18-Kalibrierungskurve.

Der Bimsstein stammt aus der iranischen Provinz Aserbaidschan. Im Mineralverarbeitungslabor des Mineral Processing Laboratory, School of Mining Engineering College, Campus University of Teheran, Teheran, Iran, wurde der rohe Bimsstein mit einer Radmühle auf eine Größe von 100 mm zerkleinert. Danach verwandelte eine Planetenkugelmühle pulverisierten Bimsstein in Nano-Bimsstein. Im Zentrallabor der Amirkabir University of Technology, Teheran, Iran. Nano-Bimsstein wurde zunächst gründlich mit destilliertem Wasser gereinigt; Danach wurde die Oberflächenporosität erhöht, indem das Adsorbens 48 Stunden lang bei Raumtemperatur mit einer 1 N HCL-Lösung in Kontakt gebracht wurde. Das Adsorptionsmittel wurde dann vollständig mit destilliertem Wasser gewaschen, um eine Trübung des Abwassers von weniger als 1 NTU und einen pH-Wert von 7 zu erreichen, und der Bimsstein wurde dann acht Stunden lang in einem Ofen bei 105 °C getrocknet.

Nano-Bimsstein wurde mit einer kationischen Tensidlösung aus Hexadecyltrimethylammoniumchlorid (HDTMA. Cl) (2,5 mmol) modifiziert. Der pH-Wert wurde durch Zugabe von 1 N NaOH auf 10 eingestellt und dann 10 Stunden lang geschüttelt. bei Raumtemperatur bei 220 U/min. Nach dieser Zeit wurde filtriert und 2,5 Stunden lang bei 120 °C getrocknet, dann mit destilliertem Wasser gewaschen und erneut 6 Stunden lang bei 120 °C getrocknet27.

Zur Beurteilung der Oberflächenmorphologie von Nano-Bimsstein wurde ein Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FESEM) verwendet. Zur Bestimmung der Partikelgröße wurde eine TEM-Fotografie eingesetzt. Die spezifische Fläche und der mittlere Porendurchmesser wurden durch BET bestimmt, XRD, XRF und FTIR wurden auch für weitere Adsorptionsmittelanalysen verwendet.

Isothermenstudien wurden unter optimalen Bedingungen mit unterschiedlichen Farbstoffkonzentrationen (25–70 mg) durchgeführt; Die zu jeder Probe hinzugefügte Adsorptionsmittelmenge betrug 2,375 g/l bei einem Lösungs-pH-Wert von 4,2, und dann wurden die Proben 70 Minuten lang bei 200 U/min geschüttelt. Kinetische Studien mit optimierten Parametern wurden bei Kontaktzeiten im Bereich von 10–70 Minuten durchgeführt. Um die Farbstoffadsorption an HMNP zu bestimmen, wurden drei Kinetikmodelle und vier Isothermenmodelle untersucht.

Die Thermodynamik der AR18-Adsorption auf HMNP wurde bei optimalen Bedingungen (pH = 4,5, Adsorptionsmitteldosis = 2,375 g/l, Kontaktzeit = 70 min, anfängliche AR18-Konzentration = 25 mg/l) und verschiedenen Temperaturen (15–55 °C) bewertet. um die Leistung des Adsorptionsprozesses zu ermitteln. Die thermodynamischen Parameter der Adsorption wurden durch Gibbs-Änderungen der freien Energie (ΔG0), Enthalpieänderungen (ΔH0) und Entropieänderungen (ΔS0) sowie die Haftwahrscheinlichkeit (SP*) bewertet [Gl. 2–5]:

wo Ea. ist die Aktivierungsenergie (kJ/mol), T ist die Temperatur (K), K ist die Sorptionsgleichgewichtskonstante und β ist die Oberflächenbedeckung.

Die Experimente wurden mit der Software Design-Expert11 (Stat. Ease.Inc Minneapolis, USA) mit Response Surface Methodology (RSM) entworfen. Ein zentrales Verbunddesign wurde angewendet, um die Wirkung von vier verschiedenen Variablen auf den Adsorptionsprozess (pH-Wert, Anfangskonzentration, Kontaktzeit und Adsorptionsmitteldosis) zu bewerten. CCD erfordert Mittelpunkte, Axialpunkte und Würfelpunkte. Die Gesamtzahl der Experimente kann durch die dargestellte Gleichung (6) bestimmt werden.

K stellt die Anzahl der experimentellen Variablen dar, 2k sind die kubischen Läufe, 2k sind die axialen Läufe und C0 sind die Läufe des Mittelpunkts. Tabelle 1 stellt unabhängige Variablen und die Niveaus jeder Variablen dar, während CCD- und codierte Faktorwerte in Tabelle 2 aufgeführt sind.

Die Röntgenbeugung von Bimsstein wurde im Bereich von 2θ = 5–80° und einer Schrittgröße = 0,02 analysiert; Das Ergebnis ist in Abb. 2 dargestellt. Hauptbestandteile von Nano-Bimsstein sind Anorthit (CaAl2Si2O8), Quarz (SiO2), Hämatit (Fe2O3) und Hornblende (Ca, Na)2(Mg, Fe, Al)5(Al, Si )8O22(OH)2). Die Hauptpeaks wurden bei 2θ = 10,60°, 22,06°, 23,78°, 24,48°, 26,51°, 28,10°, 30,33° und 35,64°28,29,30 beobachtet. Eine Kuppel bei 2θ = 20–40° kann die amorphere Phase von Nano-Bimsstein bestätigen31. Das Vorhandensein von Quarz in dieser Analyse zeigt eine gute Übereinstimmung mit dem hohen Prozentsatz an SiO2 im Sorptionsmittel, wie in Tabelle 3 angegeben.

XRD von Nano-Bimsstein.

Zur Bestimmung der chemischen Zusammensetzung von Bimsstein wurde eine Röntgenfluoreszenzanalyse durchgeführt (Oxford Instruments, ED2000). Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 aufgeführt. Wie aus den Ergebnissen hervorgeht, sind SiO2 und Al2O3 die beiden Hauptverbindungen in der Nano-Bimssteinprobe.

Während HMNP stärker agglomeriert ist, eine glatte Oberfläche aufweist und extrem porös ist und besser zugängliche Stellen für die Farbstoffadsorption aufweist (Abb. 3b), weist NP in FESEM-Bildern scharfe Kanten und eine raue Oberflächentextur auf (Abb. 3a). Das nach dem Adsorptionsverfahren aufgenommene Bild zeigt, wie Farbstoffmoleküle die Poren und Oberflächen des HMNP füllten. (Abb. 3c). Die Partikelgröße kann aus dem TEM-Bild des Nano-Bimssteins in Abb. 4 verstanden werden, und es ist auch klar, dass die Partikel agglomeriert sind und eine halbpolygonale Form haben.

FESEM-Bilder von Nano-Bimsstein [(a) (NP), (b) (HMNP), (c) (nach Adsorption HMNP)].

TEM von Nano-Bimsstein.

Elementarbestandteil von HMNP-Material, bestimmt durch energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX). Aus den Ergebnissen in Abb. 5 geht hervor, dass die Hauptgehalte Si und Sauerstoff sind, mit 42,3 % bzw. 41,7 %; Weitere Elemente sind Al, Fe, Ca, K und Cl.

Energiedispersive Röntgenspektroskopie von HMNP.

Die BET-Analyse (Microtrac Bel Corp, BElSORP Mini) (N2-Gasadsorptionsmethode) wurde zur Berechnung des Gesamtporenvolumens, der spezifischen Oberfläche und des durchschnittlichen Porendurchmessers von NP und HMNP verwendet. Die Ergebnisse von BET sind in Tabelle 4 aufgeführt. Die vergrößerte Oberfläche durch die Modifikation von Nano-Bimsstein (von 1,49 auf 10,27) steht im Einklang mit früheren Studien32,33. Die mit der BJH-Methode berechnete Porengrößenverteilung ist in Abb. 6 dargestellt. Wie zu sehen ist, liegt die Porengrößenverteilung von HMNP zwischen 1 und 100 nm, und die meisten Porengrößen der Partikel liegen bei 2–50 nm, was die mesoporöse Größe zeigt des Sorptionsmittels.

HMNP-Porengrößenverteilung.

Um die funktionellen Gruppen der Bimssteinprobe zu erhalten, wurde die Fourier-Transformations-Infrarotanalyse durchgeführt (PerkinElmer, Spectrum Two), wobei der Analysebereich zwischen 400 und 4000 cm−1 lag. Abbildung 7 zeigt die FTIR-Spektren von NP, HMNP und nach der Adsorption von HMNP. Peaks bei 3415–3423 cm−1 wurden mit den Wassermolekülen 18 in Zusammenhang gebracht. 1049 cm−1 und 1060 cm−1 traten in NP, HMNP und nach der Adsorption von HMNP auf , die mit der Si-O- und Si-Al-Streckschwingung zusammenhängen 34. 1625–1641 cm-1 zeigt die Streckschwingung des O-H-Bandes. Die Si-O-Al-Bande befand sich bei 779–786 cm-1, während eine Biegeschwingung der Si-O-Si-Bande bei etwa 466 cm-1 identifiziert wurde23. Die Bande um 587–621 cm-1 ist mit der Biegeschwingung von Fe-O320 verbunden. In HMNP und nach der Adsorption von HMNP wurden zwei neue Peaks bei 2928 und 1384 cm-1 beobachtet, die mit der C-H-Bande bzw. C=O zusammenhängen35,36. Der nach der Adsorption von HMNP gefundene Peak bei 2033 cm-1 könnte auf die CO-Bindung zurückzuführen sein.

FTIR von Nano-Bimsstein.

Die Gültigkeit linearer, 2FI-, quadratischer und kubischer Modelle wurde bewertet. Das quadratische Modell wurde mit einem unbedeutenden Mangel an Anpassung (0,6656) ausgewählt, was bestätigt, dass das Modell mit angepasstem R2 = 0,9898 und vorhergesagtem R2 = 0,9787 gültig ist. Daten für alle angepassten Modelle sind in Tabelle 5 aufgeführt. Wie aus Tabelle 6 ersichtlich ist, haben verschiedene Variablen ihre Auswirkungen auf die Farbstoffadsorption. In dieser Studie zeigte die anfängliche Farbstoffkonzentration mit einem F-Wert von 1354,54 den größten Einfluss auf die Farbstoffadsorptionseffizienz.

Dagegen hatte die Zeit den geringsten Einfluss. Außerdem beeinflusst die Wechselwirkung zwischen A und C die Adsorption aufgrund ihres größeren F-Werts im Vergleich zu allen anderen Wechselwirkungsvariablen erheblich. Die quadratische Funktion von D zeigte im Vergleich zu drei anderen (A2, B2 und C) auch den höchsten Effekt auf die Farbstoffadsorption.

Abbildung 8a zeigt die vorhergesagte vs. tatsächliche Effizienz bei der AR18-Entfernung aus der Lösung durch HMNP, was eine gute Korrelation zwischen der erhaltenen experimentellen Effizienz und der vorhergesagten Effizienz durch Software zeigt. In Abb. 8b ist die Restmenge jedes Laufs dargestellt, was auf einen kleinen Unterschied zwischen ihnen hinweist (die höchsten und niedrigsten Mengen lagen zwischen 2 und –2).

Vorhergesagter vs. tatsächlicher Wert der AR18-Entfernung (a), Restwert vs. Lauf (b).

Gemäß Abb. 9a, c und dem negativen pH-Koeffizienten nimmt die Wirksamkeit der Farbstoffentfernung mit steigendem pH-Wert ab. Die Adsorption von AR18 nimmt bei pH < 4,2 dramatisch zu, bei pH > 4,2 jedoch allmählich. Das Vorhandensein von mehr positiven Oberflächenladungen auf dem Adsorbens bei niedrigeren pH-Werten und negativer Ladungen auf den Farbstoffmolekülen und die daraus resultierende elektrostatische Sorption zwischen ihnen kann als Erklärung dafür herangezogen werden, warum die AR18-Entfernung bei sauren pH-Werten höher ist37. Der berechnete pHZPC-Wert für HMNP betrug 5,6. Dies impliziert, dass die Oberfläche des Sorptionsmittels positiv geladen ist, wenn der pH-Wert der Lösung unter pHZPC liegt, und dass Adsorptionsoberflächen bei pH-Werten über dem pHZPC-Wert negativ geladen werden, was dazu führt, dass sich Farbstoffionen gegenseitig abstoßen und die AR18-Adsorption verringert. Bei pH = 5,6 hingegen sind die Oberflächenladungen Null38. Wie aus Abb. 9a und c hervorgeht, steigerte eine Erhöhung der Adsorptionsmitteldosis die Wirksamkeit der Farbstoffentfernung. Andererseits erhöhte die Zugabe von mehr HMNP (0,5–3 g/l) die Adsorptionseffizienz. Dies liegt höchstwahrscheinlich daran, dass mit höheren Dosierungen mehr Stellen für die Farbstoffadsorption bereitgestellt werden können. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit früheren Untersuchungen39.

2D- und 3D- sowie Konturdiagramme, die den Einfluss von pH-Wert und Adsorptionsmitteldosis (a, c), der Anfangskonzentration von AR18 und der Zeit (b, d) zeigen.

In Abb. 9b, d steigt die Entfernungseffizienz von 40 auf etwa 100 %, wenn die Anfangskonzentration von AR18 abnimmt, insbesondere von 45 auf 10 mg/l. Sie erhöht sich auch, wenn das Sorbens mehr Zeit hat, mit den Farbstoffmolekülen in Kontakt zu kommen, und zwar von 10 auf 90 Minuten. Im Zeitbereich von 10–90 Minuten wurde der Einfluss der Kontaktzeit untersucht. Es wurde festgestellt, dass mit zunehmender Kontaktzeit mehr Farbstoff absorbiert wurde. Es macht Sinn, dass mit zunehmender Zeit mehr Farbstoffmoleküle die Chance haben, auf der Oberfläche des HMNP zu adsorbieren. Dieses Ergebnis stimmt mit anderen Studien überein40. Die anfängliche Farbstoffkonzentration ist der Hauptfaktor, der die Wirksamkeit der Farbstoffadsorption beeinflusst und die Absorptionsrate erheblich beeinflusst. Die anfängliche Farbstoffkonzentration hat einen umgekehrten Effekt auf die Farbstoffentfernung. Während die Anfangskonzentration zunimmt, nimmt die Farbstoffentfernung ab. Eine mögliche Erklärung ist, dass die freien Stellen des Adsorptionsmittels besetzt sind, wenn die Konzentration hoch ist41.

CCD wurde für die Entwicklung mathematischer Gleichungen verwendet. Der höchste Wirkungsgrad lag bei 99 %. Die endgültige Gleichung zeigt die empirische Beziehung zwischen der Farbstoffentfernung (Y) basierend auf pH-Wert (A), Dosierung (B), Zeit (C) und anfänglicher Farbstoffkonzentration (D):

Unbedeutende Terme (p-Werte > N 0,05) wurden für die Entwicklung der Regressionsmodellgleichung verworfen:

Unter Verwendung der numerischen Optimierungsmethode der Software wurde ermittelt, dass die maximale Effizienz (Eff = 99 %) bei pH = 4,5, Adsorptionsmitteldosis = 2,375 g/l, Kontaktzeit = 70 Minuten und anfänglicher AR18-Konzentration = 25 mg/l auftritt. Die beste AR18-Entfernungseffizienz wurde jedoch in der Praxis unter den genannten Bedingungen mit 98,8 % erreicht.

Es ist notwendig, die Art der Wechselwirkung zwischen Farbstoffmolekülen und HMNP-Adsorptionsisothermen zu verstehen. In der vorliegenden Studie wurden Langmuir-, Freundlich-, Temkin- und Dubinin-Radushkevich-Modelle verwendet, um die Beziehung zwischen adsorbiertem Farbstoff am Adsorbens und verbleibendem Farbstoff in Lösung zu modellieren (ihre Diagramme sind in Abb. 10 dargestellt). Die erhaltenen Parameter und Konstanten sind in dargestellt Tabelle 7. Isothermenmodelle ermöglichen ein besseres Verständnis des Adsorptionsmechanismus. Zur Durchführung der Isothermenstudien lagen alle Parameter unter ihren optimierten Bedingungen mit pH = 4,5, Adsorptionsmitteldosis = 2,375 g/l, Kontaktzeit = 70 min und einer anfänglichen AR18-Konzentration im Bereich von 10–70 mg/l bei Raumtemperatur. Zur Bestätigung des angepassten Modells wurden die Korrelationskoeffizienten verwendet.

Isothermenmodelle für die AR18-Adsorption: (a) Langmuir (b). Freundlich (c) Temkin (d) Dubinin-Radushkevich.

Langmuir, Freundlich, Temkin und Dubinin-Radushkevich werden durch die folgenden Gleichungen (Gleichungen 7–10) in Tabelle 8 ausgedrückt. Das Langmuir-Modell gilt für die Monoschichtadsorption einer Flüssigkeit auf einer homogenen Adsorptionsmitteloberfläche43. Wobei qmax (mg/g) die maximale Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels ist, Ce als Gleichgewichtskonzentrationen definiert ist und b die Adsorptionsgeschwindigkeitskonstante im Verhältnis zur Adsorptionsenergie (l/mg) ist, stellt ein größerer b-Wert eine größere Affinität dar Adsorptionsmittel für den Schadstoff44. Den erhaltenen Daten zufolge betrugen die maximale Sorptionskapazität und Adsorptionsenergie für HMNP 12,84 mg/g bzw. 2,64 l/mg. Darüber hinaus weist der hohe b-Wert (2,64) auf die starke Bindung von AR18 an der HMNP-Oberfläche hin.

Das Freundlich-Modell nutzt für die Adsorption auf heterogenen Oberflächen die Wechselwirkung zwischen adsorbierten Molekülen und beschreibt heterogene Systeme45. KF ist die Freundlich-Konstante (l/g), der Adsorptions- oder Verteilungskoeffizient, und der 1/nF-Wert gibt den Grad der Nichtlinearität zwischen der Lösungskonzentration und dem Adsorptionsprozess an46. Darüber hinaus zeigt 1/nF > 1 eine kooperative Adsorption, während 1/nF <1 eine normale Langmuir-Adsorption impliziert47. Das Ergebnis experimenteller Daten aus dem Freundlich-Modell zeigte 1/nF > 1 (0,159), was zeigt, dass der Adsorptionsprozess der AR18-Entfernung einer normalen Langmuir-Adsorption vom L-Typ folgt. Außerdem gibt der Koeffizient 1/n (im Allgemeinen 0–1) die günstige Adsorption des Adsorbats an das Adsorbens an42. Das Temkin-Isothermenmodell berücksichtigt die Auswirkungen der indirekten Adsorbens-Adsorbat-Wechselwirkung auf Adsorptionsisothermen und Adsorptionswärme42. BT = (RT)/bT, T ist die absolute Temperatur (Kelvin), R ist die universelle Gaskonstante (8,314 J/mol K), b ist die Adsorptionswärmekonstante und AT (L/g) ist die Bindungskonstante46 .

Das D-R-Isothermenmodell wird verwendet, um die Natur des Adsorptionsprozesses als physikalisch zu identifizieren. Wobei ϵ das Polanyi-Potenzial ist, ist β eine Konstante für die freie Energie der Adsorption48. Die Affinität zwischen AR18 und HMNP kann anhand der dimensionslosen RL-Konstante geschätzt werden.

b (L/mg) ist die Langmuir-Konstante und C0 (mg/L) ist die AR18-Konzentration. Der Wert von RL zeigt die Art der Adsorption wie folgt49:

0 < RL < 1 günstig, RL > 1 ungünstig, RL = 1 linear, RL = 0 irreversibel.

Der berechnete RL-Wert liegt zwischen 0,003 und 0,03. Da alle diese Werte 0 < RL < 1 sind, kann davon ausgegangen werden, dass Bimsstein eine günstige Adsorption aufweist.

In dieser Studie hatte Langmuir einen größeren R2-Wert als andere Modelle und lag bei 0,9962; für DR betrug dieser Wert 0,85; für Temkin betrug er 0,71 und für Freundlich 0,64, was bedeutet, dass die Adsorptionsisothermen gut mit dem Langmuir-Modell übereinstimmen und die AR18-Sorption auf HMNP eine Monoschicht ist. Tabelle 7 zeigt die Parameter und Konstanten des Isothermenmodells für die AR18-Entfernung durch HMNP.

Es wurden kinetische Studien durchgeführt, um den Adsorptionsmechanismus und die Farbstoffaufnahmerate zu verstehen. Zur Analyse der Adsorptionskinetik wurden Pseudo-erste-Ordnung-, Pseudo-zweite-Ordnungs- und Intrapartikel-Diffusionsmodelle verwendet, und die Gleichungen 11–13 stellen die Modelle dar (Tabelle 8), in denen qe (mg/g) die Menge ist des adsorbierten Farbstoffs am Adsorbens unter Gleichgewichtsbedingungen, qt (mg/g) ist die Menge des zu jedem Zeitpunkt adsorbierten Farbstoffs. K1 (min−1), K2 (g/mg.min) und Kdif (mg/g·min0,5) sind die Geschwindigkeitskonstanten von Pseudo-Diffusionsmodellen erster Ordnung, zweiter Ordnung bzw. Intra-Partikel-Diffusionsmodellen. In dieser Studie beschreibt Pseudo-erster Ordnung die Aufnahmerate basierend auf der Adsorptionskapazität. Die erhaltenen Daten stimmten nicht mit diesem Modell überein, da die qe im Vergleich zur berechneten qe niedrig war und R2 niedrig war. Der R2-Wert für die Pseudo-zweite Ordnung wurde bei 0,999 ermittelt, was zeigt, dass der Adsorptionsprozess am besten in dieses Modell passt. Darüber hinaus liegt der berechnete qe-Wert im Pseudo-Modell zweiter Ordnung (qe cal = 10,834 mg/g) näher am experimentellen qe-Wert (qe exp. = 10,36 mg/g). Diese Ergebnisse stimmen mit Gomez50 Kuczajowska-Zadrożna51 und Zhang52 überein. Nach der kinetischen Theorie pseudo-zweiter Ordnung wird angenommen, dass die Rate der Besetzung der Adsorptionsstellen proportional zum Quadrat der Anzahl leerer Stellen ist. Tabelle 9 zeigt die Parameter und Konstanten des kinetischen Modells für die AR18-Entfernung durch HMNP, und Abb. 11 zeigt Diagramme des kinetischen Modells.

Kinetische Modelle für die AR18-Adsorption: (a). Pseudo-erste Ordnung (b). Pseudo-zweite Ordnung (c) Intrapartikeldiffusion.

Die Temperatur ist ein wichtiger Parameter im Adsorptionsprozess. Thermodynamische Studien wurden bei fünf verschiedenen Temperaturen durchgeführt, um den Einfluss der Temperatur auf die Effizienz der Farbstoffentfernung zu verstehen. Tabelle 10 zeigt, dass mit steigender Temperatur k und qe ansteigen, was darauf hindeutet, dass die AR18-Entfernung durch HMNP bei einer höheren Temperatur eine höhere Effizienz haben kann. Die erhaltenen Werte der Gibbs-Änderungen der freien Energie (ΔG0), der Enthalpieänderungen (ΔH ͦ) und der Entropieänderungen (ΔS ͦ ) sind in Tabelle 10 dargestellt. ΔH0 hat einen positiven Wert (33,59 (kJ/mol)), was bedeutet, dass der Adsorptionsprozess erfolgt endothermisch. Mit anderen Worten: Durch eine Erhöhung der Temperatur erhöht sich die Entfernungseffizienz, da das Erhitzen der aktiven Stellen von Adsorbentien auf hohe Temperaturen die Bindungen zwischen den Adsorbatmolekülen stärkt. Ein negativer ΔG0 (zwischen -1,978 und -6,938 kJ/mol) zeigte die spontane Natur der Farbstoffentfernung an. Der positive Betrag von ΔS° (0,117 kJ/mol) kann die erhöhte Zufälligkeit an der Fest-Flüssigkeit-Grenzfläche feststellen53. Diese Ergebnisse stimmen mit früheren Studien überein54.

Ionenaustausch, Physisorption und Chemisorption sind die drei Hauptbereiche des Adsorptionsmechanismus. Der Begriff „Physisorptionsmechanismus“ bezieht sich auf eine Oberflächenadsorption, die weder die elektronischen Orbitale des Adsorbens noch das Adsorbat beeinträchtigt. Van-der-Waals-Wechselwirkungen, elektrostatische Wechselwirkungen, Wasserstoffbrückenbindungen, Diffusion und hydrophobe Wechselwirkungen könnten alle beteiligt sein. Das gegenteilige Szenario ist der Chemisorptionsmechanismus, der Valenz- und elektronische Orbitalkräfte zwischen dem Absorptionsmittel und dem Adsorbat beinhaltet. Es stellt eine irreversible chemische Verbindung zur Oberfläche des Adsorbens her. Komplexbildung, Chelatbildung, kovalente Bindung, Redoxreaktion und Protonenverdrängung können alle Teil des Mechanismus hinter dem Chemisorptionsprozess sein53,54,55. Der ΔH0-Wert kann zur Bestimmung der physikalisch-chemischen Eigenschaften der Adsorption verwendet werden; wenn sie zwischen 0 und 20 kJ/mol liegt, handelt es sich bei der Adsorption um eine Physisorption; zwischen 20 und 80 kJ/mol kommt es sowohl zur Physisorption als auch zur Chemisorption; und zwischen 80 und 400 kJ/mol folgt auf die Adsorption eine Chemisorption56,57,58. Gemäß dem berechneten ΔH0 (Tabelle 10) ist der Adsorptionstyp für HMNP eine physikalisch-chemische Adsorption. Aufgrund der positiv geladenen Oberfläche von HMNP in Lösungen mit niedrigem pH-Wert erhöht sich die Entfernung von AR18. Die gegensätzlichen Ladungen der Moleküle AR18 und AR18 bewirken eine elektrostatische Anziehung zwischen HMNP und Farbstoff. Das Ergebnis zeigt jedoch, dass AR18 und HMNP bei hohem pH-Wert keine gegenseitige Anziehungskraft ausüben. Dadurch wird bei hohem pH-Wert die Eliminierung von AR18-Molekülen verringert. Die Ergebnisse deuten daher darauf hin, dass Chemisorption der Mechanismus der AR18-Eliminierung in einer Lösung mit niedrigem pH-Wert sein könnte. Der Eliminationsprozess kann eine Physisorption bei hohen pH-Werten beinhalten. Alternativ können Tenside eingesetzt werden, um die Adsorptionsfähigkeit mineralischer Adsorbentien zu verbessern. HDTMA ist eines der am häufigsten zur Modifizierung verwendeten Tenside. Die Wechselwirkung mineralischer Absorptionsmittel mit den hydrophoben Schwänzen von HDTMA-Ionen, die das Na+-Kation auf der Oberfläche des Absorptionsmittels ersetzt und eine positive Ladung der Adsorptionsmitteloberflächen bewirkt, führt zu einer Erhöhung der Adsorptionsfähigkeiten. Aufgrund der elektrostatischen Wechselwirkung zwischen dem Adsorbat und dem tensidmodifizierten Adsorbens konnten anionische Farbstoffe adsorbiert werden59,60.

Aus wirtschaftlichen Gründen spielt in Untersuchungen die Wiederverwendbarkeit des gewählten Adsorbens eine wichtige Rolle. Durch Verfolgung der Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels über fünf Zyklen unter idealen Bedingungen wurde die Wiederverwendbarkeit von HMNP untersucht. Die Desorption erfolgte durch Eluieren des an HMNP adsorbierten AR18 mit einer 0,5 M NaOH-Lösung nach jedem Adsorptionsdurchlauf. Die gute Recyclingfähigkeit der modifizierten Bimssteine ​​für die AR18-Adsorption wird in Abb. 12 gezeigt, die eine Verringerung der Adsorptionswirksamkeit von HMNP von 99 auf 85 % nach fünf aufeinanderfolgenden Recyclings zeigt. Die Ergebnisse des Wiederverwendbarkeitstests zeigten, dass das vorbereitete HMNP-Sorptionsmittel auch nach fünf Zyklen keinen nennenswerten Effizienzverlust aufweist. Einige frühere Studien zu verschiedenen Schadstoffen wie Antimon und Phosphat belegen dies 61,62.

Wiederverwendbarkeit von HMNP für zehn aufeinanderfolgende Zyklen (Bedingung: pH = 4,5, Sorptionsdosis = 2,375 g/l, AR18-Konzentration = 25 mg/l und Kontaktzeit = 70 min).

Die Adsorptionskapazität dieser Studie wurde mit anderen Bimsstein-Adsorbentien verglichen, über die andere Forscher berichteten. Andere Studien haben die Entfernung verschiedener Schadstoffe durch Bimsstein untersucht und ihre maximalen Adsorptionskapazitäten (Qmax) sind in Tabelle 11 aufgeführt. In den meisten Studien wurde die maximale Adsorptionskapazität bei sauren Böden erreicht.

In der vorliegenden Studie wurde HMNP-Adsorbens für die Adsorption von farbstoffhaltigem Industrieabwasser synthetisiert. CCD hat den AR18-Entfernungsprozess mit RSM vorhergesagt und optimiert. Aus den erhaltenen ANOVA-Ergebnissen ging hervor, dass die Anfangskonzentration von AR18 den größten Einfluss auf den Adsorptionsprozess hat, während die Kontaktzeit den niedrigsten hat. Die maximale Adsorptionskapazität von HMNP betrug 12,84 mg/g mit C0 = 25 mg/l, Adsorptionsmitteldosis 2,375 g/l und pH = 4,5. Das Langmuir-Isothermen-Gleichgewichtsmodell erwies sich in dieser Studie als am besten geeignet, und die Daten zur Adsorptionskinetik zeigten eine gute Übereinstimmung mit der pseudo-zweiten Ordnung. Der Adsorptionsprozess wird aufgrund der positiven ΔHo- und ΔS o-Werte als endotherm und zufällig definiert. Darüber hinaus kann ein negatives ΔG als Beweis für die spontane Natur von HMNP angesehen werden. Im Vergleich zu anderen Adsorbentien weist HMNP eine geringe maximale Adsorptionskapazität auf. Aufgrund seiner leichten Zugänglichkeit, Häufigkeit, Ungiftigkeit und Umweltfreundlichkeit kann HMNP trotz seiner geringen Adsorptionsfähigkeit als nützliches Adsorptionsmittel für niedrige AR18-Konzentrationen angesehen werden. Dennoch kann es andere Schadstoffe möglicherweise besser absorbieren.

Alle im Rahmen dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Referenzen herunterladen

Diese Forschung wurde von der Medizinischen Universität Teheran unterstützt.

Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, School of Public Health, Medizinische Universität Teheran, Teheran, Iran

Mahboobeh Kasraee, Mohammad Hadi Dehghani und Farshad Hamidi

Zentrum für Abfallforschung, Institut für Umweltforschung, Medizinische Universität Teheran, Teheran, Iran

Mohammad Hadi Dehghani

Erdöl- und Chemieingenieurwesen, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Universiti Teknologi Brunei, Bandar Seri Begawan, BE1410, Brunei Darussalam

Nabisab Mujawar Mubarak und Rama Rao Karri

Abteilung für Biowissenschaften, Saveetha School of Engineering, Saveetha Institute of Medical and Technical Sciences, Chennai, Indien

Nabisab Mujawar Mubarak

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Universität Sohar, Sohar, Oman

Natarajan Rajamohan

Fakultät für Chemieingenieurwesen, Dawood University of Engineering and Technology, Karachi, 74800, Pakistan

Nadeem Hussain Solangi

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Aufsicht, Konzeptualisierung, Methodik: MHD, MK Software, Visualisierung, Untersuchung: MHD, FH, RRK, RN, NHS Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung: MHD, NMM

Korrespondenz mit Mohammad Hadi Dehghani.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kasraee, M., Dehghani, MH, Hamidi, F. et al. Adsorptive Entfernung des Säurerot-18-Farbstoffs aus wässriger Lösung unter Verwendung von Hexadecyl-Trimethyl-Ammoniumchlorid-modifiziertem Nano-Bimsstein. Sci Rep 13, 13833 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-41100-w

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Eingegangen: 17. Juni 2023

Angenommen: 22. August 2023

Veröffentlicht: 24. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-41100-w

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